CHIMIE DE ACTINIDOS

Auteur: CLARENS BLANCO FREDERIC.
Année: 2003.
Université: POLITÉCNICA DE CATALUÑA [www.upc.edu].
Lieu de l'exposition: SALA AUDIOVISUAL DEL DEPT. D'ENG. QUÍMICA..
Lieu de préparation: ETSEIB, EDIFICI H PLANTA 10 Campus SUD.

Résumé: La gestion des déchets hautement radioactifs est l'un des plus grands défis technologiques de la société d'aujourd'hui, compte tenu de la disposition d'une Deep Geological Entrepôt (AGP) comme la seule alternative viable pour la gestion de ces déchets finale. Pour évaluer la sécurité de l'archive est étudié, entre autres choses, comment la libération et le transport de RN contenu dans la matrice du combustible irradié (CG) tant au sein de chacun des obstacles qui composent la PGA entre eux. Le modèle de l'altération de la matrice (MAM), comme son nom l'indique, est d'étudier la modification de la mère de CG composée principalement de UO2, qui est la barrière à l'intérieur du dépôt. Dans le cas de l'espagnol référentiel, le MAM considéré est basé sur un modèle á - radiolítico où radiólisis des eaux causée par le rayonnement émis par le GC á génère des conditions oxydantes dans l'eau entourant la surface de la même cause une augmentation de la vitesse de dissolution Dans la matrice de la CG, et par conséquent, l'accroissement de la libération des actinides et des produits de fission qu'il contient. Les principales faiblesses de MAM référer aux incertitudes sur les données ou les processus fondamentaux tels que: la densité des points focaux CG, la cinétique de précipitation des phases de secondaire, la détermination du processus d'oxydation par l'oxygène, et l'altération de CG par le peroxyde d'hydrogène. Pour tenter de répondre à ces limitations, cette thèse a développé une série de travaux utilisant UO2 ionisés comme produit chimique analogue de la matrice CG. Ainsi, au chapitre 4 a été déterminé densité de points focaux de UO2 et U3O8 par valorisations potenciométricas acide. Dans le chapitre 5 a été étudié l'altération de UO2 l'effet de l'oxygène dans les essais statiques au milieu de carbonate dans un réacteur, spécifiquement conçu pour éviter la présence de la phase gazeuse, la détermination du taux d'oxydation et de la dissolution séparément. La principale conclusion est que la vitesse de dissolution obtenue à de faibles concentrations de bicarbonate de ne pas refléter l'état réel de l'altération de UO2. Au chapitre 6, a étudié l'effet du peroxyde d'hydrogène dans l'altération de UO2 en fonction de différents paramètres tels que la concentration de peroxyde d'hydrogène, à la fois en présence et en l'absence de bicarbonate, la concentration de bicarbonate, le pH, la température et la pression, de la détermination Les équations empiriques vitesse de dissolution. S'appuyant sur les résultats de la cinétique de dissolution plus tôt, aux côtés d'une série d'expériences mises au point pour étudier la participation des radicaux hydroxyles dans l'oxydation de l'UO2 par le peroxyde d'hydrogène, a proposé un modèle conceptuel fondé sur la réaction de Fenton, de l'altération de UO2 Par oxydation du peroxyde d'hydrogène qui peut expliquer les deux changements de comportement observés dans les différents segments de cette thèse que les commentaires publiés dans la littérature. Dans les chapitres 5 et 6 a étudié le processus d'altération de UO2 à l'échelle nanométrique par microscopie à force (GDF), avec la technique qui a été en mesure de déterminer la cinétique de précipitation de studtita. Enfin, au chapitre 7, a été la première des études publi-ques 8 ment à 452 littérature scientifique, qui a étudié l'effet du rayonnement à ¢ oxydatif perturbation de UO2. Ces études sont nécessaires pour comprendre les expériences menées par CG frais, pour justifier la non inscription de ce rayonnement dans le MAM. Dans ces expériences a été démontré que le peroxyde d'hydrogène généré est la principale espèce responsable de l'altération de UO2 l'effet du rayonnement à ¢.